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Etude des bits quantiques de spin des ions Co2+ dans le ZnO par résonance paramagnétique électronique continue et impulsionnelle

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par Abdelmounaim CHETOUI
Université de Strasbourg - Master 2 2013
  

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II.9.valeurs expérimentale des temps de relaxation du cobalt

II.9.1.mesure de T1 (temps de relaxation spin-réseau).

Pour la mesure de T1, on utilise la méthode `inversion-récupération', sur le pic encerclé en rouge de la figure13 avec les paramètres récapitulés sur le la figure ci-dessous :

Figure II.8: paramètres de la séquence `inversion-récupération' pour la mesure de T1 du Co2+.

II.10.1Etude du T1

La mesure du T1 a été faite en utilisant la méthode « inversion-récupération ».

La courbe montrée ci-après est un exemple d'une courbe de mesure de T1 obtenue a une température T=4K.

28

Figure II.9: la courbe caractéristique de T1 du Cobalt a 4K .

En se servant du logiciel « originlab », on peut aisément effectuer un fit (courbe noire) a l'aide de l'expression : y=y0+A1.exp (-x/T1) , a partir de laquelle on aura une information sur la valeur du temps de relaxation T1 qui vaut dans ce cas 1.33(us).

On enregistre pour la deuxième fois une courbe de mesure de T1 mais a une température plus basse (T=1.7K).

29

Figure II.10 : la courbe caractéristique de T1 du Cobalt a 1.7 K.

En utilisant de la même manière que précédemment le logiciel « originlab » pour fiter cette courbe, on obtient un temps T1 égal a 39.82(us).

II.10.2.Etude du T2.

On passe maintenant à une autre manipulation qui consiste à mesurer le temps de cohérence T2 du cobalt dans le ZnO.

Pour cela, on utilise la séquence dite de HAHN qui permet de suivre l'évolution de l'amplitude de l'écho en fonction du retard entre les deux pulses.

La courbe montrée sur la figure ci-dessous est un exemple d'une courbe de mesure de T2 obtenue a une température T=4K.

30

Figure II.11 : courbe de décroissance de T2 a 4 K . Le fit (montré en ligne noire ) a l'aide de l'équation :

Y=A1.exp (-x/t2) +y0 (1)

Donne une valeur du temps de cohérence valant : T2=1.17 (us).

Pour voir l'influence de la température sur le temps de cohérence, on refait la même manipulation pour une température plus basse (T=1.7K).

Figure II.12: courbe de décroissance de T2 a 1.7 K.

Le meilleur fit de cette courbe a été réalisé en utilisant l'équation :

Y=A1.exp(-x/t1)+A2.exp(-x/t2)+y0.

Voici un tableau récapitulatif des résultats de mesures de T1 et T2 en fonction de la température.

Température(k)/temps(us)

T1

erreur

T2

erreur

4 k

1.33

0.047

1.17

0.018

2 k

39.86

1.64

1.09

8.85

0.1

0.3

Tableau II.1

Oscillations de RABI du Co2+ dans le ZnO.

L'experience des oscillations de RABI s'effectue en utilisant une séquence de pulses comme indiqué sur le schéma :

FigureII.13 : séquence pour obtenir les oscillations de RABI .

L'evolution de l'echo de spin pour cette séquence donne des oscillations comme indiquées sur la figure suivante :

Figure II.14 :oscillations de RABI avec fit .

31

32

Le fit des oscillations de RABI a l'aide de l'équation : y=A1.cos(2ðx/A2).exp(-x/ôR)+y0 permet d'extraire la fréquence de RABI ainsi que le temps d'amortissement des oscillations.

íRabi =1/TR =0.03 GHz.( TR=33.62ns).

ôR=223.96(ns).

Discussions :

On commence par noter que toutes les études de dynamique de spin s=3/2 du Co2+ dans ZnO ont été réalisées dans la configuration où B0//C.

Une étude précédente de la décohérence d'un ion métallique dans le ZnO, a savoir l'ion Fe3+ a montré 1? A . T

T 1( T )

que :

Où le premier terme correspond au processus de relaxation du spin par le couplage direct avec le réseau (processus a 1phonon) et où le deuxième terme correspond a un processus RAMAN à 2 phonons optiques dans ZnO.

? T 1(4 k ) 1 2 r T 1(4 k ) 1 _

?_I ? ? 0 . 5 = =

1 . 3 3 3 1 0 ( 2)

?? ??

T 1(2 k ) 4 T 1(2 k ) L] 40

theoique exp érimental

Nous commençons par étudier la pertinence de chacun de ces deux processus de relaxation dans le cas du cobalt Co2+ :ZnO.

Hypothèse 1 :

Alors : et

1 T 0

? B . exp( ? )

T 1 ( T ) T

Les résultats théorique et expérimental ne sont pas en accord , donc ce processus est exclu dans la gamme de température étudiée.

Hypothèse 2 : où : hùT.O =2ðkBT0

Les deux rapports expérimental et théorique ne sont non plus égaux pour cette deuxième hypothèse et donc le processus RAMAN a 2 phonos transverses optique exclu dans la gamme de température étudiée.

rT1(4k)1 ? 2 ?

?? ??

T 1 (2 k ) ?? = 4 ?

? T 1(4 k ) 3 1 0 ( ? 2 )

ln( 3 0. 3 0)

? ? 4.92 ? 5.

ln(2

Hypothèse 3 :dans la littérature sur la relaxation de spin , on trouve qu'il existe d'autres processus RAMAN à deux phonons acoustiques avec differentes dépendance en temperature selon la configuration de l'ion paramagnétique considéré .

?? T 1(2 k ) ?] =

On cherche donc une relaxation gouvernée par : , où :C et n des paramètres >1.

n

theoique

1 ?C.T

theoique

et

en égalant les deux expressions ci-dessus, on aboutit à :

n

)

 

Une étude bibliographique montre, en effet, que dans le cas d'un état fondamental avec plusieurs niveaux de spins, une relaxation de spin de type RAMAN avec une dépendance en température du type

 

5

 
 
 
 

peut être obtenu théoriquement en tenant compte de la modulation du champ

T1(T)

 

33

cristallin produit sur l'ion Co2+ pour la matrice de znO , en présence d'agitation thermique.

Figure II.15: les bas niveaux d'énergie du Co2+ dans une symétrie tétraédrique et trigonale.[15]

(? . )

S O ? kBT

? C . F

Il est également démontré théoriquement que ce processus doit dominer les autres processus RAMAN(en

dans le régime de température

T7,T9,...etc) dans le cas où le critère suivant est vérifié :

2

34

étudié .

Où : est la constante du couplage spin orbite de l'ion Co2+ et est le terme de champ cristallin pertinent.

Des études expérimentales précédentes à la fois en RPE continue[16] et en optique[15] ont permis d'établir les valeurs

suivantes de et de :

?

ORBACH/BLUME

SATI et al.

KOIDL

 

-143.3 (cm-1)

-143.3 (cm-1)

 

4000 (cm-1)

4010(cm-1)

Tableau II.2

35

Avec et kBT=25 meV pout T=300k, on peut évaluer la pertinence du processus

RAMAN en T5 par rapport aux autres, via le critère : (ëS.O)2/?C.F=5.13cm-1>2cm-1(kBT a 3K),valable dans la gamme de température étudiée.

L'analyse précédente des résultats expérimentaux montre que très probablement c'est le processus RAMAN a deux phonons acoustiques dans l'état fondamental (S=3/2) de l'ion Co2+ dans le ZnO qui est responsable de la relaxation longitudinale (T1) du pseudo spin s=1/2.

Le tableau II.2 fait apparaitre via le fit bi-exponentiel a 2k et via le fit mono-exponentiel a 4k un même temps de cohérence court, dans les deux cas de l'ordre de 1us. Ceci semble indiqué un processus de déphasage très efficace a ces deux températures.

Ce premier processus de décohérence non identifié mais qui est sans doute lié a la décohérence partielle , non complète au temps court,est analogue a ce qui est prédit théoriquement pour le qubit du phosphore dans le Silicium[17].

Le deuxième temps de cohérence mesuré a 2k de l'ordre de 8us , c.-à-d. 5 fois plus petit que T1(2k). ce deuxième temps caractéristique n'est pas visible a 4k, ce qui suggère que ce deuxième processus de décohérence est fortement dépendant de la température comme le suggère T1(T) mesuré a 4k .ce deuxième processus est probablement lui aussi dû à des processus RAMAN .

Enfin, concernant les mesures des oscillations de RABI a 2k, les résultats expérimentaux montre que :

ôR=223.9(ns)<<T2(2k)=8(us).

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"Les esprits médiocres condamnent d'ordinaire tout ce qui passe leur portée"   François de la Rochefoucauld