CONCLUSION
GENERALE
UNIVERSITE DE DOUALA /ECOLE
DOCTORALE DES SCIENCES FONDAMENTALES ET APPLIQUEES/ UFD PHYSIQUE ET SCIENCES DE
L'INGENIEUR / LABORATOIRE DE PHYSIQUE FONDAMENTALE.
L'étude menée dans ce travail nous permet de
comprendre que les méthodes post-Hartree-Fock pourraient être
classées comme suit :
HF CISD < MCSCF < MP4(SDQ) CCSD < CCSD(T) < MRCI
. Ainsi, la méthode MRCI est la méthode
ab-initio la plus précise. Pour des systèmes de petites tailles,
les bases de Dunning sont les meilleures, et la plus précise est la base
aug-ccpV7Z enrichie de toutes ses fonctions primitives. Donc un système
moléculaire serait décrit « parfaitement » si les
calculs sont effectués au niveau MRCI/aug-cc-pV7Z. Mais, compte tenu de
son temps de calcul très élevé, il nous est difficile
d'effectuer des études à ce niveau de précision.
Les résultats issus de nos calculs de structures
électroniques au niveau HF/avqzspdf montrent, qu'à la limite de
dissociation, les énergies E(NO) + E(NO) et E(NO) + E(NO-)
sont respectivement proches de E(N2O2) et E(N2O2 -). Ceci permet d'affirmer que
les molécules N2O2 et N2O2 - peuvent bien se
fragmenter respectivement en NO + NO et NO + NO- . L'analyse des
courbes de potentiel liées aux fragments de N2O2 - montre
également que leurs niveaux d'énergie fondamentaux sont
respectivement les états et pour le NO et le NO-. Le
protoxyde d'azote N
2Ð 3Ð 2O quant à lui est
linéaire
et son fondamental est l'état 1 .
Ó +
La deuxième partie des calculs basée sur les
systèmes tétratomiques montre que l'ion moléculaire N2O2 -
est plan. Il appartient au groupe de symétrie C2v et son
fondamental est l'état 2B2 pour lequel la molécule a
des longueurs et des angles de liaison presque égaux. Ces angles de
valence valent environ 120°. Les liaisons N-O mesurent 1.24 angström
et la liaison N-N est une double liaison mesurant 1.27 angström. Quant
à la molécule neutre N2O2, elle est également
plane et possède deux géométries d'équilibre (A et
B), l'une en symétrie C2v et l'autre en symétrie
Cs. Son état fondamental est l'état A
1 1. Les calculs effectués au niveau MP2/6-311+G*
montrent que l'angle de valence <ONO vaut seulement 65° pour la
structure B contre 132° pour la structure A.
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Concernant la métastabilité, l'anion N2O2 -
présente un état métastable qui est un état
intermédiaire de la réaction -
O N 2 O NO NO-
+ ? + . L'état fondamental de cet
anion est situé à 3.8 eV en
dessous de son neutre parent (géométrie B).
Cette étude préliminaire pourra être
approfondie par une exploration plus précise des états
excités en vue d'une étude spectroscopique de l'anion N2O2 -.
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